이후「고쿠센」 (2002년),「오렌지 데이즈」(2005년), 드라마의 첫 주연작이 된「지금 만나러 갑니다」(2005년), 「화려한 일족」(2007년) 등이 있다. 영화 출연작으로는 <소녀검객 아즈미 대혈전>(2003년), (2005년), <아키하바라@DEEP>(2006년), <사쿠란>(2007년) 등이 있으며, TV드라마「이노센트 러브](2008년),「블러디 먼데이」(2008년), 이후론 <라라피포>(2009년) 등의 주연작이 있다.
2000년에 미야모토 아몬 연출의 무대 <소멸하는 인류 그 사랑의 본질이란...>의 주인공으로 3000명 가운데에서 선출되어 배우로 데뷔했다. 그 외 <햄릿> 등의 연극 무대에서 먼저 연기력을 인정받았다. 이후 인기 드라마 <고쿠센>(2002) <오렌지데이즈>(2005)에 출연하여 대중들에게 알려지기 시작한다. 2003년 TBS의 화제작 <고교교사2>에서는 자신 뿐만 아니라 다른 사람까지 파멸로 이끄는 남학생을 연기하며 뛰어난 연기를 보여주었다.
인기 작가 요시다 아카미의 만화를 원작으로 하고, 청춘 스타들의 대거 출연하여 주목을 받았던 영화 <러버스 키스>에서 나리미야 히로키는 다른 유명 배우들에 지지 않는 개성을 보여 또 한번 재능을 인정 받는다.
<지금, 만나러 갑니다>의 나카무라 시도와 함께 화제의 애니메이션 <폭풍우치는 밤에>의 목소리 더빙을 맡았다. 역시 <고쿠센>이 배출한 빅 스타 마츠모토 준의 뒤를 이어 <소년 탐정 김전일>의 리런칭 시리즈의 주역으로 발탁되었다. 역시 인기 만화를 스크린으로 옮기고 가수 나카시마 미카의 주연을로 화제가 되었던 <나나>에서는 고등학교 때부터 오사키 나나의 친구이자 ‘블랙스톤’의 기타리스트 ‘노부’ 역을 맡았다.